【研究分野】原子力学

【研究領域課題番号】23360423 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

核燃料サイクル / 使用済み燃料 / 核種分離 / プラズマ化学 / 大気圧非平衡プラズマ / 固体抽出剤 / イオン交換 / 燃料再処理 / 放射能除染 / 固体抽出材 / クロマトグラフィ / 原子力エネルギー / 燃料サイクル / ピリジン樹脂 / クラウンエーテル樹脂 / イミノ二酢酸樹脂 / フェロシアン化物含浸吸着剤

【研究成果の概要】

使用済み燃料中に含まれる種々の元素を分離することは高レベル廃棄物の減容の観点からも、有用元素利用の観点からも重要である。本研究開発では、固体抽出剤を用いた核種分離技術の開発を目的として、大気圧非平衡プラズマによる化学転換を応用した使用済み燃料溶解に関する基礎研究と新規固体抽出剤の開発と核種吸着・分離に関する基礎研究を行った。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2011-04-01 - 2016-03-31

【配分額】17,810千円 (直接経費: 13,700千円、間接経費: 4,110千円)

【研究分野】原子力学

【研究領域課題番号】16206095 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

同位体分離 / 再処理 / イオン交換 / クロマトグラフィー / チッ化物燃料 / 固有安全 / クロマトグラフィ

【研究成果の概要】

高速炉の燃料として、酸化物よりも窒化物(UN+PuN)が熱伝導性、増殖性などで優れた特性を持っており、究極の高速炉燃料と期待されている。しかし、^<14>Nは中性子を吸収し、放射性^<14>Cとなるため使用することが出来ず、望ましくは99.9%まで高濃縮した^<15>Nが必要となる。現在商業的に濃縮^<15>Nを生産している化学交換法は99.9%の高濃縮物を大量に生産することは無理である。実用的な15Nの高濃縮法として、本研究はイオン交換法を提案した。平成16年度から始まった本研究において天然値から^<14>Nの99.99%までの高濃縮、15Nの21.5%までの濃縮研究を経て、最終年度に80%^<15>Nを原料として、イオン交換法により99.8%まで濃縮し、更に内径0.8cmのイオン交換塔を使って、30mのアンモニア吸着帯の連続泳動を実施した。この結果99.91%の高濃縮^<15>Nを得て、窒化物燃料用^<15>N濃縮法を確立した。
高濃縮窒素の同位体比分析については、環境中^<14>Nのコンタミネーションが問題となり、試料の質量分析計への導入方法、試料の量、質量分析計入力抵抗値などを検討し、信頼性ある高濃縮^<15>N同位体比測定法を確立した。
窒化物高速炉燃料の固有安全最処理法の研究においては、ガラス固化体の製造時問題となる使用済み燃料に含まれる白金族、ルテニウム、ロジウム、パラジウムの分離回収法の研究についてピリジン型陰イオン交換樹脂を用いて行い、ルテニウム、ロジウムについては比較的低濃度の塩酸で回収できる見通しを得た。パラジウムはピリジン樹脂に強く吸着し、チオ尿素でほぼ完全に回収できることが分かった。また長半減期放射性のテクネチウムとその模擬物質としてのレニウムについて、3級ピリジン型イオン交換樹脂に対する塩酸溶液中で吸着分配係数を測定した。更にカラム法による溶離実験を行い、塩酸系において、6M塩酸で回収できる見通しを得た。またテクネチウムとレニウムが極めて似た吸着特性を示すことがわかった。全体システムに係る課題として、塩酸系分離プラントの成立性に関し調査を行い工業的に実現可能であると結論付けた。

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2004 - 2006

【配分額】50,310千円 (直接経費: 38,700千円、間接経費: 11,610千円)

【研究分野】原子力学

【研究領域課題番号】02453155 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

ウラン / クロマトグラフィ- / イオン交換 / 同位体効果 / 質量分析 / ウラン濃縮 / 同位体分離 / 化学交換法

【研究成果の概要】

昨年度の研究結果に基づき、本年度の主要な研究タ-ゲットを次のように設定した。
1.ガドリニウムのイオン交換クロマトグラフィ-を行い、同位体分離係数を実測する。
2.高速陰イオン交換樹脂を充填した、分離装置を使用してUー232,Uー233の濃縮挙動を解析し、他のウラン同位体と比較する。
3.100℃以上での化学交換ウラン濃縮実験を行い、同位体分離係数の温度依存性を検討する。
本年の研究結果は上記番号と対応し、次の通りである。
1.EDTA、りんご酸を錯形成剤とするガドリニウムのイオン交換クロマトグラフィ-を行い、20m及び14mの長距離展開により、Gdー156,Gdー157,Gdー158のGdー160に対する同位体分離係数を決定した。EDTA系ではこの値が3.9×10^<-5>,4.0×10^<-5>,2.5×10^<-5>(上記同位体に対し)の値であった。
2.U(IV)ーU(VI)交換陰イオン交換クロマトグラフィ-を90m/日の速度で約200m展開し、Uー232,Uー233,Uー234,Uー235の濃縮挙動を実験的に検討した。その結果、奇数のUー233はUー235と同じ方向の異常性示し、Uー232は他の偶数核種と同じ正常性を示した。この事から同位体効果の偶・奇数依存性が確認され、核スピンが関与することが明らかとなった。
3.87℃と160℃でU(IV)ーU(VI)交換陰イオン交換クロマトグラフィ-を行い、同位体分離係数が温度に依存しない結果を得た。これも従来の理論を覆す事実である。

【研究種目】一般研究(B)

【研究期間】1990 - 1991

【配分額】6,200千円 (直接経費: 6,200千円)