【研究分野】反応工学・プロセスシステム

【研究領域課題番号】26249118 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

ゼオライト / 水熱合成 / 種結晶添加 / 高速合成 / 種結晶添加法 / 結晶成長 / 水熱合成法 / OSDA / 種結晶 / 触媒 / 材料合成プロセス / ナノ多孔性材料 / 結晶化

【研究成果の概要】

結晶性のミクロ多孔質材料であるゼオライトの合成には、水熱合成法が広く用いられ、得られるゼオライトは触媒、吸着剤、イオン交換剤などとして広く工業的に用いられている。しかしながら、その合成には課題も未だ多く、本研究では、主にゼオライト合成における高コスト原料（有機構造規定剤、Ｏｒｇａｎｉｃ　Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ－ｄｉｒｅｃｔｉｎｇ　Ａｇｅｎｔ、ＯＳＤＡ）や長時間の合成時間といった、工業化の際に大きな障壁となる各課題について検討を行い、ＯＳＤＡを用いない合成法、より安価なＯＳＤＡを用いた合成法、高速合成法などを開発した。

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2014-04-01 - 2018-03-31

【配分額】42,770千円 (直接経費: 32,900千円、間接経費: 9,870千円)

【研究分野】触媒・資源化学プロセス

【研究領域課題番号】18360385 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

遷移金属酸化物 / メソポーラス材料 / ヘテロ元素 / 結晶化 / 単核 / 触媒

【研究成果の概要】

結晶化したメソポーラス遷移金属酸化物内にドープしたヘテロ元素の触媒特性の検討を目的に研究を行なった。このため、先ず比較研究として、何もドープしていないメソポーラス遷移金属酸化物の特性を、過酸化水素を用いたオレフィンの酸化反応にて評価した。初年度においてはアセトニトリル溶媒中での反応で、酸化タンタルの疎水的な空間がシクロヘキセンの取り込みに有効的に用いられ、単位表面積あたりの活性が非多孔体を遥かに上まることがわかった。活性点としてチタンを酸化タンタルおよび酸化ニオブにドープした触媒の調製も行なったが、酸化タンタルメソポーラス材料ではチタンドープの効果は観られなかった。19年度では酸化ニオブメソポーラス材料についての検討を行なった。メソポーラス酸化ニオブでは、アセトニトリル溶媒中60℃でシクロヘキセンの過酸化水素による酸化反応を行なうと、アモルファス材料ではジオールの選択率が、結晶材料ではオキシドの選択率がいずれも80%以上であった。おなじメソポーラス構造を有する酸化ニオブであるが、無機骨格がアモルファスの場合と結晶化した場合で異なる生成物を高選択率で得ることができた。さらに溶媒効果などの反応条件を検討した結果、結晶性メソポーラス酸化ニオブを用いてメタノール溶媒中40℃でシクロヘキセンの過酸化水素による酸化反応を行なった結果、2時間で12%の転化率、97%の選択率を持ってシクロヘキセンオキシドを得ることができた。
過酸化水素を用いたオレフィンの酸化反応では工業的にはゼオライトが用いられているが、本研究で用いたシクロヘキセンの様にゼオライト細孔より大きな分子の反応には用いることができない。この点で、結晶性メソポーラス酸化ニオブは低い反応温度で非常に優れた触媒特性を示すことが明らかになったことは、学術的な意味のみならず実用触媒開発においても重要な価値があると考えられる。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2006 - 2007

【配分額】16,180千円 (直接経費: 14,500千円、間接経費: 1,680千円)