【研究領域課題番号】21K14401 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

機械学習 / 第一原理計算 / マテリアルズインフォマティクス

【研究成果の概要】

化学の実験系等の他分野の先行研究を参考に、物性値が所望の範囲内であるような確率を機械学習により評価して、その確率を基に有望物質を探索する手法を提案した。研究室内のデータベースについてこの手法を用いて探索シミュレーションを行ったところ、先行研究で行われているようにベイズ最適化を用いて探索した場合よりも探索の性能が向上することがわかった。さらに、化学プラントの条件最適化の研究例を応用し、複数の物性値が同時に特定の基準を満たす物質を効率よく見つけ出す材料スクリーニング手法を開発した。この複数の物性を考慮した探索手法についても上記のデータベースで探索シミュレーションを行ったところ、形成エネルギーが一定以下かつバンドギャップが特定の範囲に入るような物質を効率よく探索できることがわかった。これらの手法と探索シミュレーション結果をScience and Technology of Advanced Materials: Methods誌に出版した。
また、自動第一原理計算プログラムと上記の手法を組み合わせることにより、データ生成と機械学習による未知物質の有望性の判断により自動物質探索システムを実装した。テスト計算としてMaterials projectに掲載された約４千の酸化物・カルコゲナイドから、4 eV以上のバンドギャップと30以上の誘電率を両立する物質を探索したところ、目標の物質を短時間で効率よく選定できることを実証した。
一方で自動第一原理計算プログラムについて当初の計画通り、有効質量やハイブリッド汎関数によるバンドギャップ等に対応するように拡張をおこなった。

【研究種目】若手研究

【研究期間】2021-04-01 - 2023-03-31

【配分額】4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)

【研究領域課題番号】20K14423 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

機械学習 / 人工ニューラルネットワーク / 強相関電子系 / 手法開発 / 量子多体系 / ニューラル・ネットワーク / ボルツマンマシン / 電子格子相互作用 / フラストレート磁性体 / 第一原理計算 / 物質設計

【研究成果の概要】

本研究の目的の一つは、人工ニューラルネットワーク/機械学習と量子多体論を融合した強力かつ汎用的な強相関数値計算手法を開発することである。その新たな手法と密度汎関数理論などの第一原理計算を組みあわせて、実存する強相関電子系へ適用を行い、高精度な定量計算の実現を目指す。そのため、研究の柱は新たな手法開発である。同時に新手法の精度検証も重要な課題になってくる。

今年度は有限温度計算を可能にする新たな人工ニューラルネットワーク手法の開発に成功した。これまでの人工ニューラルネットワーク手法は、絶対零度で最も安定な基底状態に対する手法開発に終始していた。基底状態は物質を冷やして行った時にどのような状態が実現するかを予測する上で非常に大事な状態であるが、実際の実験は有限温度で行われるために、実験と直接比較する量（例えば比熱など）を計算するためには、手法の有限温度への拡張が必須である。また、同時に有限温度計算は熱揺らぎと量子揺らぎの両方とも取り込む必要があるために、計算科学的にも挑戦的課題となっている。

新たな手法においては、純粋化という概念と人工ニューラルネットワーク波動関数を融合し、有限温度計算を可能にした。有限温度における系の混合状態は、アンシラ自由度を加えた拡張した系の純粋状態にマップすることができる（純粋化）。そのマップされた純粋状態を、人工ニューラルネットワークの一つである深層ボルツマンマシンを用いて表現する。この新たな手法を1次元スピン鎖上の横磁場イジング模型と2次元正方格子上のJ1-J2ハイゼンベルグ模型に適用し、手法の精度検証を行った。その結果、小さいサイズの系において、比熱などの物理量の数値的に厳密な結果を非常に良く再現することがわかった。この手法は厳密な手法と違い、計算コストが系のサイズに対して指数的に増大しないので、より大きな系にも適用可能である。

【研究種目】若手研究

【研究期間】2020-04-01 - 2023-03-31

【配分額】4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)

【研究領域課題番号】20H00302 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

第一原理計算 / 機械学習 / 半導体 / ドーピング

【研究成果の概要】

系統的な第一原理計算とその結果の機械学習により、無機化合物における固有点欠陥の形成挙動・電子状態と様々な形態でのドーパント添加によるキャリアドーピングの有効性を、半導体としての応用に関わる種々の基礎物性と併せて俯瞰的に考察し、ワイドギャップ半導体の設計・探索の指針を構築することを最終目的として研究を推進した。本年度は、昨年度から開発を進めている高精度と高速を両立させたハイスループット第一原理計算及び機械学習に基づいた基礎物性・安定性・キャリアドーピングの予測技術の高度化を進めるとともに、特定の既知・新規物質の基礎物性と点欠陥・キャリア形成挙動の詳細な考察、候補物質のハイスループットスクリーニングの試行、予測された物質の合成と電子・光学物性評価を継続した。その結果として、代表的なp型ワイドギャップ半導体である銅系複合酸化物の固有点欠陥とドーパントを改めて理論的に検討し、ドーピングに関わる様々な因子を明らかにすることで、新材料系を用いたp型ワイドギャップ半導体の設計及び探索のための有益な指針を得た（2021年10月にPhysical Review Materials 誌に出版）。また、3元系亜鉛窒化物に関して、2つの新物質の存在とそれらの結晶構造、電子構造、光学物性、点欠陥特性を第一原理計算により予測するとともに、各物質の合成及び評価実験から結晶構造と光学物性に関する理論予測を実証した（2021年4月及び10月にChemistry of Materials誌に2編の論文を出版）。その他、ハイスループット第一原理計算及び機械学習を用いた物質探索の効率化手法の開発に関して、上記の最終目的を達成する上での基盤的な成果を得た。

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2020-04-01 - 2025-03-31

【配分額】44,590千円 (直接経費: 34,300千円、間接経費: 10,290千円)

【研究領域課題番号】19H02544 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

層状物質 / フォノン / 電子フォノン相互作用 / 第一原理計算 / 機械学習

【研究成果の概要】

層状物質のフォノン物性の解析に向け、第一原理計算および第一原理計算データに基づく機械学習原子間ポテンシャルを用いた研究を前年度までに引き続き進め、以下の成果を得た。
まず、アモルファスカーボンの熱伝導特性を第一原理分子動力学法により解析した。熱伝導率が密度と共にほぼ線形に増大するという強い相関関係を見出した。さらに、sp/sp2/sp3結合の比率およびこれを反映した構造のトポロジカルな特徴が密度と強い相関を示すことを見出した。さらに、これらの構造的特徴がパーシステントホモロジー解析で定量化でき、これを用いて熱伝導率に対する線形回帰モデルを構築できた。
次に、機械学習ポテンシャルを用いたフォノン関連物性の解析に関しては、点欠陥の荷電状態の違いを考慮したニューラルネットワークポテンシャル（NNP）を開発し、このNNPにより欠陥を含む系のフォノンバンド構造もよく予測できることを示唆する結果を得た。またこの過程で、窒素空孔を含む窒化物半導体のフォノンバンド構造が空孔の荷電状態により大きく変化することを見出した。
さらに、本研究で用いてきた全結合型NNPとは異なるNNPが近年いくつか提案され、その中にはエネルギーや力に対する予測精度が本研究で用いているNNPを上回る可能性が報告されているものがあることに鑑み、有望なNNPに対しフォノンバンド構造の予測精度の評価を行った。畳み込みネットワークを用いたNNPがLi3PO4やGaNのエネルギー・力の予測で本研究で用いてきたNNPを上回る性能を示し、GaNのフォノンバンド構造についても同等以上の性能を示すとの結果を得た。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2019-04-01 - 2023-03-31

【配分額】16,900千円 (直接経費: 13,000千円、間接経費: 3,900千円)

【研究領域課題番号】19H00818 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

電子エネルギー損失分光 / 格子振動 / 理論計算 / 透過型電子顕微鏡 / 機械学習 / 振動 / フォノン / 第一原理計算 / シミュレーション / STEM / EELS / 分子振動 / ELNES / XANES / 材料開発 / 電子線エネルギー損失分光

【研究成果の概要】

物質を構成する原子や分子の局所的な“振動”は，熱などの外場からのエネルギーによる原子の変位現象であり，相転移や熱伝導，さらに様々な機能発現にかかわる重要な現象である．これまでに申請グループは走査透過型電子顕微鏡(STEM)により測定される電子分光（EELS）と高度なスペクトル計算を融合することで，物質を構成する原子・分子の振動を検出する手法を報告してきた．本研究は，高いレベルにあるSTEM-EELS計測，高精度EELS計算，さらに高速界面・表面モデリングを高度に融合することで局所的な振動を計測する手法を確立し，材料開発に活用することを目的としている．
2021年度においては，界面におけるシミュレーションと計測による格子振動（熱）の影響を調べた．まず，界面モデリングを行い，各種結晶界面における熱振動をシミュレーションにより調べた．その結果，界面における原子振動と界面相転移との相関性を明らかにすることができた．界面エネルギーと，構造転移のための活性化エネルギーからその実験的検証の可能性を調べた．さらに，FIB加工した界面試料に関してSTEM-EELSを用いた実験的な計測も実施した． EELSのプラズモンを用いることで，界面の熱膨張を直接計測することに成功した．さらに，同手法により界面における局所的な熱振動が，界面構造と相関していることを明らかにすることができた．
また，EELSスペクトルの高精度計算に向けて，2021においては多電子計算により励起状態における原子変位の定量計算を行う手法の検討を進めた．クラスターモデルを第一原理モデルポテンシャルに埋め込んで計算を行うことで，励起状態におけるエネルギー曲面を描くことが可能になった．

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2019-04-01 - 2023-03-31

【配分額】45,110千円 (直接経費: 34,700千円、間接経費: 10,410千円)

【研究領域課題番号】19K15275 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

第一原理計算 / 機械学習 / 能動学習 / データベース / マテリアルズインフォマティクス / 材料データベース

【研究成果の概要】

系統的な第一原理計算のための自動化プログラムを構築し、開発したプログラムを用いて多様な結晶構造型を持つ1,266の酸化物の誘電定数の系統的な計算を行った。また、誘電率を電子系・格子系の寄与に分け、それぞれについて機械学習により予測モデルを構築し、また誘電率の支配因子を抽出した。
一方で能動学習の手法について、既存データベースにuncertainty samplingを適用することで、未知データに対する予測モデルの予測精度が、少数のデータの追加によって大きく減少させることができることが分かった。さらに、所望の範囲に物性値が収まるデータを優先的に計算対象として探索を進める手法を開発した。

【研究の社会的意義】

本研究により、多数の物質の多様な物性を効率よく計算できるプログラムを開発し、大規模な計算材料データベースを構築することができた。誘電率について機械学習を行うことにより、高速・高精度な予測モデルの構築に成功し、さらに誘電率の支配因子をデータ科学的に求めることに成功した。
一方で、能動学習により未知のデータを効率よく選択しバランスの良いデータベースを構築できることを示した。
本研究により開発されたプログラム、データベース及び機械学習に構築された予測モデルと支配因子、能動学習の手法は今後のデータ科学・機械学習を用いた効率的な材料探索の基盤技術となると考えられる。

【研究種目】若手研究

【研究期間】2019-04-01 - 2021-03-31

【配分額】4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)

【研究領域課題番号】18K18848 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

第一原理計算 / 分子動力学計算 / 電荷移動度 / ポリマー / tim-of-flight / マルチスケール計算 / Time of flight / Pulsed electro-acoustic / 移動度 / 絶縁材料 / 機械学習 / 誘電絶縁材料 / 高分子 / ポリエチレン / 高分子絶縁材料 / 量子化学計算 / 電荷移動 / 絶縁劣化 / 材料設計

【研究成果の概要】

本研究では第一原理計算を基本とした多階層計算方法を開発し、これを高分子絶縁材料に適用し、高分子材料中の電荷移動の特徴を明らかにすることができた。計算結果はポリマーの場合、多様な指針に基づき、電荷移動特性を制御できることを示唆した。さらに、多階層計算によって実験的に得られるマクロな電流波形をもとめる方法を開発した。また、電荷移動度を実験的に得るための絶縁材料用のTOF測定装置を構築した。その結果、計算と実験双方において分散性のある電流波形が得られ、さらにはその電荷移動度は良好に一致した。

【研究の社会的意義】

本計算結果によってポリマーの電荷移動特性とポリマーのモルフォロジーの関係などポリマー物理とくにポリマーの多階層性あるいは、分子鎖内および分子鎖間のミクロな電荷移動とマクロな電荷輸送特性の関係を明らかにした点において学術的に意義深い。また、実験と計算結果が比較可能なことを示すことができ、これらは、高分子材料における電荷移動特性の制御や予測に使える強力な解析方法となる。

【研究種目】挑戦的研究(萌芽)

【研究期間】2018-06-29 - 2021-03-31

【配分額】6,240千円 (直接経費: 4,800千円、間接経費: 1,440千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】17K14336 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

電子格子相互作用 / 機械学習 / ニッケル酸化物 / 物質デザイン / 超伝導 / 第一原理計算 / 強相関電子系 / 銅酸化物高温超伝導体 / フォノン / 制限ボルツマンマシン / 変分波動関数 / クーロン相互作用

【研究成果の概要】

磁性や超伝導などの様々な機能物性を示す強相関物質においては、電子自由度がフォノン(格子振動)自由度と密接に絡み合って物性を発現する。これまで電子自由度が作り出す非自明な物性は盛んに研究されているが、強相関物質におけるフォノンの役割に関しては未解明な部分が多い。本研究の目的は、強相関系における電子とフォノン自由度の絡み合いの理解を進展させることであった。本研究では、機械学習を用いた強力な電子格子結合模型のソルバーを開発し、現実物質におけるフォノン自由度の理解のための礎を築いた。また、近年発見されたニッケル酸化物超伝導体において、格子構造制御により超伝導性能が向上する可能性を示す重要な成果を得た。

【研究の社会的意義】

強相関系においてフォノンの自由度を理解することは、格子自由度を制御することによって新たな機能物性の可能性を探るための重要な知見をもたらす。これまで、フォノン自由度を解析できる強力な数値手法は限られていたが、本研究によって強力な数値手法を開発することで、フォノンの役割をより詳細に解析できるようになった。またニッケル酸化物超伝導体における物質デザインは、実験による新ニッケル酸化物合成のための有用な指針を与えた。このように理論と実験が協力することによって、新たな超伝導体を探す試みを促進することができる。

【研究種目】若手研究(B)

【研究期間】2017-04-01 - 2021-03-31

【配分額】4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】16H06345 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

第一原理計算 / 強相関電子系 / 階層的第一原理強相関電子状態計算法 / 高温超伝導 / 量子流体と量子スピン液体 / 分数化 / 非平衡・ダイナミクス / 非周期系 / 強相関系 / 非平衡 / 界面表面 / 物質設計 / 非平衡ダイナミックス / 高温超伝導機構 / 機械学習 / 界面超伝導 / 非平衡超伝導 / 界面・薄膜 / トポロジカル相 / モット転移 / トポロジカル物質

【研究成果の概要】

強相関電子系を第一原理的に解明するための手法を標準手法として確立し、コードの公開・普及を行なった。機械学習を導入して、世界最高精度の量子多体ソルバーを開発し適用したことや、隠れた物理量抽出のための分光実験データ解析へ適用したことは当初の予定を超えた成果である。開発手法を、銅酸化物に代表される高温超伝導体や分子性結晶に見られる量子スピン液体の候補に適用し、初めて実験相図の任意パラメタなしでの再現に成功し、超伝導機構とスピン液体の発現に電子やスピンの分数化が本質的な役割を果たすことを発見した。この発見は機械学習を用いた分光実験データ解析でも裏付けられ、複数の分光データの統合解析の有用性を示した。

【研究種目】基盤研究(S)

【研究期間】2016-05-31 - 2021-03-31

【配分額】111,020千円 (直接経費: 85,400千円、間接経費: 25,620千円)

【研究分野】構造・機能材料

【研究領域課題番号】26220907 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

形状可変材料 / 相変態 / 第一原理計算 / 界面制御 / 医療・エネルギー材料 / 多機能材料 / 形状記憶合金 / 磁性形状記憶合金 / 強誘電体 / ドメインホモ界面 / 機械学習 / 微小材料試験 / 構造・機能材料 / ドメイン / ホモ界面 / マイクロ試験 / 長寿命化 / 機械的性質 / 高機能化 / 圧電材料 / ドメイン構造 / 相安定性 / 圧電体

【研究成果の概要】

医療やエネルギーに用いられる形状記憶合金や圧電材料などの形状可変材料は、形状と、力や磁場などの外場と、発生力などの材料の機能が相互に可逆的に関係する。形状変化の根源はドメインホモ界面の移動によるドメイン変換と相変態である。本材料の高機能化のために、ドメイン界面がスムーズに移動できるドメインホモ界面の構造とダイナミクスを明らかにし、また、高機能化のため、界面構造の制御と第一原理計算による格子軟化の制御により、移動中の摩擦を低減できる指導原理を打ち立て、実際に高・多機能の新形状可変材料を創成した。

【研究の社会的意義】

従来深く考えられていなかったホモドメイン界面構造を掘り下げ、幾何学的にまた実験的に明らかにした。特に、相安定性と結晶格子の軟化現象を結びつけ、予測した界面のねじれが実在することやその生成過程を明らかにした。本研究により、疲労変化の極めて少ない形状記憶合金、巨大な変形を示すチタン合金や磁場駆動複合材料、より高速応答の可能な強誘電体など、今後の医療・エネルギー分野で大きな工業発展が期待できる新材料を開発できた。

【研究種目】基盤研究(S)

【研究期間】2014-05-30 - 2019-03-31

【配分額】182,000千円 (直接経費: 140,000千円、間接経費: 42,000千円)