Discovery Sagaサイレントキーワード俯瞰

計算機化学 / 無機膜 / 触媒膜 / 非平衡系メソスコピック・モンテカルロ法 / ゼオライト膜 / キシレン合成 / 分子動力学法 / 反応

本研究の目的は計算機化学と膜透過理論を組み合わせた新しい触媒膜の設計方法論を提案するとともに、その方法論をゼオライト触媒膜によるパラキシレン生成プロセスに適用し、理論設計結果に基づいた触媒膜の開発を行うことである。本年度は、分子シミュレーションにおいて計算に最も時間を要する原子間ポテンシャルを確率論的に取り扱うことができる新規非平衡系メソスコピック・モンテカルロ法ソフトウエアの開発を行い成功した。このソフトウエアでは、透過・拡散とともに触媒反応も同時に考慮することが可能であり、触媒膜を用いたプロセスでの転化率や透過係数を推定するとともに、充填型触媒反応器との性能比較を行うことも可能である。現在、開発されたプログラムを用いて、ゼオライト触媒膜が充填型触媒反応器よりも有利になるような反応系の探索、およびトルエンとメタノールからのキシレン合成を例にとりMFIシリカライト触媒膜の性能予測、およびこの反応系においてパラキシレン転化率を最大にするようなゼオライト膜構造や膜厚の予測、および操作条件の探索を行っている。来年度はこれら理論計算の結果に基づき実際の触媒膜の開発を行う予定である。

無機膜 / 分子シミュレーション / ゼオライト膜 / シリカ膜 / ガス分離 / 材料設計 / 分離膜 / 透過理論 / 分子動力学法 / モンテカルロ法 / 透過係数

高温条件下や有機溶媒中で使われる無機分離膜の開発においては、特定の膜分離対象に最適化された膜を如何に迅速に開発できるがキーポイントとなる。しかしながら、無機膜はその材料によって構造も大きく異なり、また周期律表全ての元素を対象として開発が行なわれるため、試行錯誤的な実験が中心となり多大な労力が費やされている。また得られた膜が最高の性能をもつものかどうかの判定も難しい。そのため、理論的根拠に基づき、迅速な膜材料の開発を可能とする設計手法の確立が望まれていた。
一方、分子シミュレーションを活用した材料設計では、非経験的に得られた原子間ポテンシャルのみから材料の物性を予測することができるため、膜材料の選定や性能予測に応用できる。しかしながら、これまでの計算手法のアプローチでは、コンピュータパワーの限界から、あまりにも計算時間がかかり過ぎ、実際の膜開発では役に立たなかった。
本研究の目的は、高速に膜の分離現象を計算できる手法を開発し、分離対象に最適な無機膜を材料レベルから提示できる方法論を構築することである。本申請においては、大規模系を対象とした我々独自の複数のシミュレーション手法群として、グランドカノニカルアンサンブル分子動力学法、非平衡系モンテカルロ手法、非平衡系メソスコピック・モンテカルロ手法、そして分子動力学法とモンテカルロ法を併用した吸着・拡散理論に基づく性能予測手法を開発し、ゼオライト膜やシリカ膜など無機膜の性能予測に適用し、実験結果と比較し、その有効性を検証した。本研究で開発された手法群は、今後の無機膜開発において分子レベルからの設計手法を与えるものとして活用が期待される。

【研究分担者】
山口猛央	東京大学	大学院・工学系研究科	講師	(Kakenデータベース)
中尾真一	東京大学	大学院・工学系研究科	教授	(Kakenデータベース)

【研究分担者】
宮本明	東北大学	大学院・工学系研究科	教授	(Kakenデータベース)
山口猛央	東京大学	大学院・工学系研究科	助教授	(Kakenデータベース)
中尾真一	東京大学	大学院・工学系研究科	教授	(Kakenデータベース)
高見誠一	東北大学	大学院・工学系研究科	助手	(Kakenデータベース)
久保百司	東北大学	大学院・工学系研究科	助手	(Kakenデータベース)