Discovery Sagaサイレントキーワード俯瞰

ラマン散乱 / 円偏光 / フォノン / マグノン

フェリ磁性体YIGにおける光学マグノン（Kaplan-Kittel交換共鳴モード）を円偏光ラマン散乱を用いて観測し、その周波数の温度依存性を精密測定した。その結果から、交換相互作用定数を正確に決定した。
さらにマルチフェロイック物質BiFeO3においての円偏光ラマン散乱測定を行い、これまで未確定であった、フォノンのモード同定を行った。また、各フォノン周波数の温度依存性を測定し、スピン・フォノン結合の可能性について考察した。
以上の結果から、円偏光ラマン散乱によって、直線偏光ラマン散乱だけでは得られなかったモードや、モード同定を達成できたといえる。

円偏光を用いたラマン光学活性(ROA)は以前から知られていたが、その効果は小さく、また適用できる対象物質はキラル物質等に限られていた。円偏光ラマン散乱をモードの同定として用いるという本研究手法は原理が単純明快であり、幅広く様々な結晶に対して適用可能であるため、フォノンやマグノン振動モードの解析、マグノン探索において極めて強力な手法となるであろう。

garnet / pump-probe / phonon / フェムト秒光パルス / ポンプ・プローブ測定 / フォノン / ラマン散乱 / スピンダイナミクス

Excitation and detection of coherent quasiparticles, e.g. magnons or phonons have been attracted considerable scientific interest in the last few decades because it can be exploited to investigate the dynamical properties of wide range of materials. Among the several classes of materials, garnet belongs to an important class because it can be practically exploited for optical communication in IR regime, designing microwave filters and fabricating high frequency magneto-optical modulators. In this study, we employed femtosecond pump-probe technique to excite the coherent quasiparticle in the garnet. Our result indicates that linearly polarized pump excites the quasiparticle of frequency 4.2 THz. Importantly, 4.2 THz mode does not exhibit any noticeable change in the frequency against the temperature variation which reveals that the 4.2 THz mode is associated with the excitation of phonons, instead of magnons. A phenomenological symmetry-based theory reveals that oscillations from high frequency Eg phonon modes are excited. Selective excitation by linearly polarized pump and detection by circularly polarized probe confirms that impulsive stimulated Raman scattering (ISRS) is responsible for driving the coherent phonons in the garnet. Experimental results obtained from ISRS measurements show striking agreements with spontaneous Raman data of the garnet by taking into account the symmetry of phonon modes and corresponding excitation and detection selection rules.

ラマン散乱 / スピンパイエルス転移 / 反強磁性相転移 / スピンの揺らぎ / 磁気励起 / 折り返しフォノン / スピンギャップ / ファノ効果 / 反強磁性転移 / フォノン / 磁気比熱 / 準弾性光散乱 / CuGeO_3

1.CuGeO_3の準弾性光散乱
スピンのエネルギーの揺らぎから来る準弾性散乱をスピンパイエルス移転以上で観測した。その積分強度より、磁気比熱の温度変化を求め、第二最隣接交換相互作用を取り入れた一次元量子スピンモデルと比較検討した。半値幅より磁気揺らぎの相関長の温度依存性を得た。
2.ド-ピング効果-Cu_<1-x>Zn_xGeO_3、CuGe_<1-y>Si_yO_3のラマン散乱
格子の倍周期化よりラマン活性になる、折り返しフォノンを調べ、ドープ濃度を薄い範囲で増やすと、スピンパイエルス転移が抑制され、格子変位の大きさが低下する事が分かった。新たに低温で現れる反強磁性相でも、折り返しフォノンが観測でき、この相でも超格子構造が存在することを確認した。ドープした試料で、選択則の破れから、磁気ギャップモードの一次ラマン散乱を観測した。ドープ量が増えると、そのエネルギーは減少し、半値幅が増大した。2つの磁気励起よる束縛状態からの二次ラマンピークは、ドープ量を増やすと共鳴状態になり、急速に消失する。この事は、主に磁気励起の寿命が短くなるためと理解し、グリーン関数を用いて理論的に示した。
3.α′-NaV_2O_5のラマン散乱
スピンパイエルス相で3本の折り返しフォノン、磁気励起よる一次及び二次ラマン散乱を観測した。偏光特性より、スピンパイエルス相の結晶構造の対称性を予想した。Na^+イオン欠損した系での折り返しフォノンのラマン散乱より、欠損したNa^+イオンは、V^<4+>イオンからできる1次元スピン鎖を切断し、スピンパイエルス転移を抑制し、格子変位を減少させる事が分かった。また、V^<4+>イオンのd-d遷移による電子ラマンバンドとフォノンピークの相互作用によるファノ効果を観測した。Na^+イオン欠損量を増加させると、ファノ効果は弱まる。このスペクトル変化は、フォノン-フォノン相互作用による緩和過程を考慮したファノ効果のラマン散乱の理論で説明が出来る。
4.高圧下でのラマン散乱
ダイヤモンドアンビルを用いた高圧下での光散乱の準備を修了し、圧力効果の研究を始めている。

【研究分担者】
田中秀数	東京工業大学	理学部	助教授	(Kakenデータベース)