【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】17H02916 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

励起子絶縁体 / BiCo03 / スピンダイマー模型 / 四重極相 / マルチフェロイクス / 強相関 / 軌道自由度 / 強相関電子系 / 電子相関 / 磁性 / 光物性 / 誘電体物性

【研究成果の概要】

[1]強相関拡張された二軌道ハバード模型では、高スピン(HS)相と低スピン(LS)相の間に励起子絶縁体が現れる。この相境界付近で、弱いスピン軌道相互作用を採り入れると、HS相に内在する四重極自由度の揺らぎにより帯磁率が著しく増強されることを明らかにした。
[2][1]の励起子絶縁体の模型において、変分クラスタ法を用いてvertex補正まで取りいれ、光学電導度を計算したところ、励起子絶縁相においては鋭いピークと連続スベクトルという特徴的な構造が得られ、この構造の積分値が励起子の秩序変数でスケールすることから、この相を特徴づける観測量であることを明らかにした。
[3][1]の2軌道ハバード模型の電荷自由度をスピン自由度に読み替えたダイマースピンモデルのうちで、S=1から構成される系において3種類の四重極相を見出し、そのうちフェロネマティック相の比熱の温度依存性に特異なリエントラント現象が生じることを明らかにした。これらの四重極相は[1]の模型の励起子相と読み直すことができる。
[4]励起子絶縁体の候補物質のコバルト酸化物のうち、反強磁性と焦電性を同時に示すマルチフェロイック物質BiCo03に着目し、の第一原理電子状態計算を行った。CoサイトをFeイオンで置換した際の圧電定数の変化を調べたところ、単斜晶構造Bi(Co, Fe)03が大きな圧電定数を示すのは、Co05ピラミッド配位の頂点酸素原子が対称性を下げることなく変位することにより、ピエゾテンソルの非対角項に寄与することが原因であることが分かった。また、スピン軌道相互作用を考慮したバンド計算により、反強磁性磁気空間群の対称性から許されるラシュバ効果を示すことを計算予測した。
[5][4]のBiCo03のスピン軌道相互作用の効果の理解に参考となる有効モデルとして 反強磁性絶縁体の一般化モデルを考案し、擬スピン描像を用いて系の性質をその詳細によらず解析的に明らかにする方法論を開発した。2種類のマグノン(擬スピン自由度)が混成して熱ホール効果やスピンテクスチャを生じる機構として、過去に知られていたスピン軌道相互作用以外に、Kitaev相互作用を含め、多くの空間的に反対称な相互作用が新たに加わることを明らかにした。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2017 - 2019

【配分額】17,290千円 (直接経費: 13,300千円、間接経費: 3,990千円)

【研究分野】物性Ⅰ

【研究領域課題番号】16H04000 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

強誘電体 / 第二次高調波発生 / フェムト秒分光 / 非線形光学 / 光誘起相転移 / 高速非線形分光 / 強誘電体結晶 / 誘電体物性 / 光物性 / フェムト秒レーザ分光 / 強相関エレクトロニクス

【研究成果の概要】

本研究は、プロトン移動型有機強誘電体の持つ強誘電特性（分極特性）を光で高速制御することを目的とする。強誘電体共結晶の一つであるH66dmbp-Hcaに注目し、530nmのフェムト秒レーザパルスで励起した後の分極状態の変化を、試料から発生する第二次高調波発生（SHG）強度をマッピング観測することにより調べた。その結果、観測する表面は単結晶であるにも関わらず、光照射後にSHG強度が瞬間的に増大する領域と減少する二つの領域が存在すること、およびこの光誘起SHG変化の増減は外部からの電界印加によってスイッチできることが分った。これより、光励起で試料の分極ドメイン壁を制御できていることが示唆された。

【研究の社会的意義】

本研究の結果から、プロトン移動型有機強誘電体から出る第二次高調波発生強度を、光励起（分子内励起）によりサブピコ秒スケールで制御できること、およびその変化の度合いは試料の分極ドメインの状況を敏感に反映すること、が明らかになった。これは、光照射が強誘電体の分極ドメインを実空間で高速に動かしていることを端的に示すものである。更にこれらの結果は、強誘電体の分極反転を外部電場の代わりに光で高速に行える可能性も示しており、本系をメモリなどに応用する場合にその応答速度を高速化できることが期待できるなどの応用への道を拓くものである。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2016-04-01 - 2019-03-31

【配分額】18,590千円 (直接経費: 14,300千円、間接経費: 4,290千円)

【研究分野】物性Ⅰ

【研究領域課題番号】25247049 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

光物性 / フェムト秒レーザー / 誘電体物性 / テラヘルツ分光 / 分子性固体 / テラヘルツ電磁波 / 有機強誘電体 / フェムト秒レーザー分光

【研究成果の概要】

分子内あるいは分子間のπ電子の移動が分極の起源である電子型有機強誘電体（TTF-CA、α-(ET)2I3、クロコン酸）を対象とし、テラヘルツ電場パルスによるサブピコ秒の強誘電分極変調に初めて成功した。また、TTF-CAの常誘電相にテラヘルツ電場を印加することにより、サブピコ秒の時間で強誘電相の約20%の巨大分極を誘起できることを明らかにした。このような高速高効率の分極応答は、電子型誘電体に特有のものであることを示した。本研究で実証したテラヘルツパルスによる分極制御法は、高速の光変調や光スイッチに応用できるものであり、今後、基礎、応用両面からの研究の進展が期待される。

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2013-04-01 - 2016-03-31

【配分額】35,100千円 (直接経費: 27,000千円、間接経費: 8,100千円)