【研究領域課題番号】19H01823 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

グラフェン / 半導体 / 電子構造計算 / STM / 第一原理計算 / 第一原理電子構造計算 / 周期構造修飾

【研究成果の概要】

精密な第一原理電子構造計算に基づいて各種の周期的構造修飾されたグラフェン系の設計研究を展開し、既に詳しい知見が得られていた六方晶の周期で構造修飾されたグラフェンに加えて、今年度は長方晶の周期で構造修飾されたグラフェンについて、詳細な研究を展開した。長方晶では、格子定数が二つ（ a および b ）あるため、(1)半導体となる構造修飾パターンの a および b 依存性、(2)半導体となる場合のバンドギャップ値のaおよびb依存性、さらには(3)長方晶で考えられる、面心に格子点が存在するブラベー格子に対応する周期構造修飾の場合について、それぞれ興味深い成果が得られた。また、構造修飾する領域のサイズに依存したバンドギャップ値などの電子構造の変化についても、六方晶系同様に解析を進めた。
他方、実験研究においては、STMを用いて周期的に原子集団を引き抜く実験を引き続き実施した。この実験では、これまでの第一原理に基づく電子構造理論研究で想定されている典型的な構造周期の長さ（数ナノメートル）に比べてかなり大きな周期・サイズでの構造修飾が行われている状況である。そこで、イオンビームを用いた構造修飾実験について、具体的な研究活動に入った。
なお、今後、理論研究で扱えるサイズを大きくするため、タイトバインディング法での電子構造予測研究も展開した。その結果、周期構造修飾されたグラフェンにおけるタイトバインディング法により得られるフェルミ準位付近のバンド構造は、第一原理電子構造計算により得られたバンド構造に定量的に一致することが確認された。今後、長周期および大面積での周期構造修飾の場合の理論と実験の対応を見る場合にタイトバインディング法が有効であると期待される結果である。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2019-04-01 - 2023-03-31

【配分額】16,900千円 (直接経費: 13,000千円、間接経費: 3,900千円)

【研究分野】ナノ構造化学

【研究領域課題番号】17K04971 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

ナノグラフェン / 電子輸送 / プローブ顕微鏡 / ブレイクジャンクション / 走査型トンネル顕微鏡 / ブレイクジャンクション法 / 電気伝導度 / グラフェン / グラフェンナノリボン / 欠陥 / 電子状態

【研究成果の概要】

アセン前駆体の表面重合反応を用いたボトムアップ手法によりジグザグエッジを両端に持つグラフェンナノリボンを合成した。単分子の伝導度計測結果の統計的な解析から、数ナノメートル程度の分子長を示すグラフェンナノリボンは高い電気伝導度を示すことが分かった（＞0.1 G0、G0= 2e^2/h）。また、分子長が数ナノメートル程度のグラフェンナノリボンについて、理論計算を行った。その結果、グラフェンナノリボンに特徴的な局在スピンの相互作用により単分子の電気伝導度が変化すること、そして、グラフェンナノリボンの長さに応じて、局在スピンの相互作用の大きさが変化するため、電気伝導度が変調されることを明らかにした。

【研究の社会的意義】

本研究では、これまで実験的な検証が難しかった、欠陥構造の単離と構造同定に正面からら取り組むことで、グラフェンの化学活性の源である局在スピン状態を明らかにした。グラフェンナノ構造を表面に単離することで初めて、高活性な局在スピンを有するグラフェンの物性評価に成功した。本研究の成果は、これまでにないグラフェンエッジ構造に現れる局在スピン状態を利用し電子材料への展開に加え、化学活性、そして水素発生電極材料、酸素還元電極材料としての触媒機能や水素吸蔵機能、炭素磁気機能の開発に寄与するものである。

【研究種目】基盤研究(C)

【研究期間】2017-04-01 - 2020-03-31

【配分額】4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)

【研究分野】薄膜・表面界面物性

【研究領域課題番号】26286048 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

シリセン / ゲルマネン / グラフェン / ヘキサゴナル窒化ホウ素 / 銀 / 走査トンネル顕微鏡 / ヘキサゴナルボロンナイトライド / 表面・界面物性 / ナノ材料 / 物性実験 / 結晶成長

【研究成果の概要】

シリセンやゲルマネンなどのIV族単原子層物質は、基板へのエピタキシャル成長によってのみ形成可能である。しかしシリセン成長基板として使われるAg(111)表面ではシリコン原子と銀原子の交換を伴う複雑な過程により成長が進行すること、および銀基板との強い電子相互作用のため、成長したシリセンのDirac電子状態が破壊されてしまうことが明らかになった。こうした問題を解決するためには、電子相互作用の小さな成長基板を探索することが重要である。これに関して、グラフェンを基板に用いた場合の検証、およびシリコン基板上に直接hBNを形成してこれを基板に用いる可能性の検討を行った。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2014-04-01 - 2017-03-31

【配分額】16,250千円 (直接経費: 12,500千円、間接経費: 3,750千円)

【研究分野】ナノ構造化学

【研究領域課題番号】25790002 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

グラフェン / 電子物性 / プローブ顕微鏡 / 密度汎関数法 / 化学修飾 / ナノグラフェン / 走査型トンネル顕微鏡 / エッジ状態 / ＤＦＴ / ナノ炭素材料

【研究成果の概要】

グラフェン端ではエッジの存在により、エッジ状態と呼ばれる特異な電子状態が存在することが知られている。しかしエッジ境界における原子レベルでの電子状態評価が困難であるため、エッジ状態の実験的評価が望まれている。本研究では、原子レベルで整ったグラフェン端構造を作製し、プローブ顕微鏡を駆使して原子レベルでの物性評価と第一原理計算に基づいたシミュレーションを行うことで、二水素化エッジ構造など様々な化学修飾グラフェン端の実験的同定にはじめて成功した。その結果、従来のπ電系の幾何学的自由度のみならず、化学的自由度を含めた、化学修飾による多様なエッジ電子状態に基づいた精密エッジ化学実現への道筋を見出した。

【研究種目】若手研究(B)

【研究期間】2013-04-01 - 2016-03-31

【配分額】4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)

【研究分野】物性Ⅱ

【研究領域課題番号】22244042 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

単原子層 / 量子液体・固体 / 超低温物理 / STM / LEED / グラファイト / 量子流体・固体 / 低温物性 / 表面構造解析 / 走査トンネル分光 / 単原子膜 / グラフェン

【研究成果の概要】

グラファイト表面に吸着したヘリウム3（3He）とヘリウム4（4He）の1原子層目と2原子層目の量子状態相図を比熱測定から研究し、従来の理論予想を覆し、2次元3He が超低密度の液体に自己凝集すること、3He と4Heの2層目に１層目に対して整合な固体相が存在することを発見した。後者は、恐らく零点格子欠陥を含む新奇な量子固体と考えられる。
グラファイト表面に吸着したクリプトンの1層目整合固相の初めてのSTM観測に成功し、吸着サイトが炭素ハニカム格子の中心であることを特定した。また、希釈冷凍機温度で作動するLEED装置開発のための詳細設計を行った。

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2010-04-01 - 2013-03-31

【配分額】46,930千円 (直接経費: 36,100千円、間接経費: 10,830千円)

【研究分野】物性Ⅰ

【研究領域課題番号】21244048 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

グラフェン / ゲルマニウム表面 / 電子状態 / 走査トンネル顕微鏡 / 光電子分光 / スピン分裂 / 電子励起

【研究成果の概要】

固体表面に局在した低次元電子状態を対象に、表面原子および電子状態の知識を基礎として、電子と原子の動き方を調べる研究を行った。新たに創製した1次元的なナノ構造をもつ表面系では、それらの電子状態分布と電子運動量の緩和時間に一軸性の異方性があることをみいだした。表面電子系が局所的にエネルギーを受け取り、そのエネルギーが表面原子系に移り、その振動を引き起こし、最終的に表面原子移動に至ることを明らかにした。

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2009 - 2011

【配分額】48,750千円 (直接経費: 37,500千円、間接経費: 11,250千円)