触媒的窒素固定反応における超触媒の開発と機構解明
【研究分野】合成化学
【研究キーワード】
アンモニア / 水 / 窒素ガス / 窒素錯体 / ニトリド錯体 / ヨウ化サマリウム / ホスフィン / モリブデン / ピンサー配位子 / 触媒反応 / 超触媒
【研究成果の概要】
ピンサー型配位子を有するモリブデン錯体を触媒として用いた常温常圧下でのアンモニア合成反応を開発する過程で、架橋窒素分子の切断反応を伴って進行する反応経路を経由する新しい反応系を開発することに成功した。また、ピリジン骨格を含むPNP型ピンサー配位子上への置換基を導入した種々のモリブデン錯体を触媒として用いたアンモニア合成反応を検討した結果、電子求引性基を導入した場合に、飛躍的な触媒活性の向上が観測された。この結果は、従来の反応経路により進行する既開発の反応系とは対照的な結果であった。これらの研究成果を踏まえて、窒素ガスと水とからの触媒的アンモニア合成反応の開発にも成功した。
【研究の社会的意義】
高温高圧が必要な工業的なアンモニア合成法であるハーバー・ボッシュ法に代わる次世代型窒素固定法の実用化に大きく前進する学術的な研究成果である。特に、常温常圧の極めて温和な反応条件下で進行する窒素ガスと水とからの触媒的アンモニア合成反応の開発は、単位時間当たりのアンモニア生成量は窒素固定酵素ニトロゲナーゼでのアンモニア生成速度と同等かそれ以上であり、人工的な窒素固定酵素の開発に大きく近づく研究成果であると思われる。
【研究代表者】
【研究種目】基盤研究(A)
【研究期間】2017-04-01 - 2020-03-31
【配分額】46,670千円 (直接経費: 35,900千円、間接経費: 10,770千円)