【研究領域課題番号】18H04134 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

エアロゾル / XAFS / 同位体 / 鉄 / 同位体分別 / SEM / ＩＣＰ－ＭＳ / 化学種解析 / 人為起源鉄 / 表層海水 / 化学種 / 金属元素 / 気化

【研究成果の概要】

海洋における生物一次生産の制限要因の一つとして溶存鉄の不足が挙げられる。海洋表層への主要な鉄供給源として鉱物ダスト等の自然起源鉄が挙げられる一方、人為起源鉄は発生量は少ないが海水への溶解率が高く、重要な鉄の供給源となる可能性がある。しかし、人為起源鉄が表層海水中の溶存鉄に及ぼす影響は未だ不明瞭である。本研究では人為起源鉄が自然起源鉄に対して非常に低い鉄安定同位体比(δ56Fe)を示すことに着目し、様々な人為起源鉄の排出源付近の試料を分析し、低いδ56Feを示す要因を考察した上で、海洋エアロゾルのδ56Feから人為起源鉄の寄与の推定を行うことを目的とした。
人為起源鉄の排出源付近で採取された微小粒子は、燃焼温度の低い野焼きを除き、起源物質や粗大粒子に対して2-4‰程度低いδ56Feを示した。それらの微小粒子中には、人為的な高温燃焼で生成する10-100 nm程度の球形の鉄(水)酸化物粒子の凝集物が見られ、粒子中に鉄よりも難揮発性のカルシウム等が共存していなかった。これらから、高温燃焼で気化を経ることで同位体分別が起きたことが示唆された。気化した成分のδ56Feは－4 - －5‰と見積もられ、レイリー分別の式から考えると、(i)鉄が難揮発性で気化の割合が低いことと、(ii)高温で分子量の大きな鉄化学種として気化することが人為起源鉄に見られる同位体分別の要因であることが示唆された。
海洋エアロゾル試料の微小粒子は、粗大粒子よりも1-2‰程度低い同位体比を示し、人為起源鉄の影響があることが示唆された。人為起源鉄のδ56Feの代表値として－4‰を仮定し、溶解率を加味して寄与を計算すると、エアロゾル中の溶存鉄のうち最大30-50%程度が人為起源鉄であると推定され、人為起源鉄が海洋表層への溶存鉄の供給源として重要である可能性がδ56Feに基づいて示唆された。

【研究種目】基盤研究(A)

【研究期間】2018-04-01 - 2022-03-31

【配分額】45,110千円 (直接経費: 34,700千円、間接経費: 10,410千円)

【研究分野】環境動態解析

【研究領域課題番号】13480160 (KAKENデータベースで見る）

【研究キーワード】

エアロゾル / 有害金属 / 超高感度計測 / LA / ICP-MS / 越境大気汚染 / 東アジア / 起源推定 / CMB法

【研究成果の概要】

近年、人間活動に伴う人為起源より大気中に放出される大気粉塵の増加が指摘されている。特に、中国においては深刻な環境問題の一つとなっている。粒子状物質は大気中に滞留し、地球の気候変動、酸性雨といったここ数年来大きな関心を呼んでいる地球環境問題に大なり小なり関与しており、その濃度や化学組成をモニタリングすることは、大気中の粒子状物質の発生源を明らかにし、さらにその挙動あるいは生活環境、気候などに及ぼす影響を把握する上で重要である。
そこで、中国北京市にある清華大学において、2001年3月より大気粉塵を採取し、大気粉塵試料の金属分析法としてレーザーアブレーション/誘導結合プラズマ質量分析(LA/ICP-MS)法を用いて大気粉塵試料の微量金属濃度を測定した。北京市における大気粉塵濃度(PM10)は約140μg/m^3であり、横浜市と比較して約4倍の高濃度であり、北京市の深刻な大気粉塵汚染の実態が明らかとなった。大気粉塵試料の微量金属濃度に関しては、ほとんどの金属成分が川崎市と比較して数倍の高濃度であり、特にAs, Al, Tiが高濃度であった。更に、北京市における大気粉塵の発生源について、CMB(Chemical Mass Balance)法を用いて推定を行った。その結果、北京市においては、土壌粒子、石炭燃焼粒子、二次粒子の大気濃度がそれぞれ、33.6μg/m^3、27.3μg/m^3、62.6μg/m^3と推定され、これらが大気粉塵の80%を占めることが判った。今後、北京市においては土壌、石炭燃焼の発生源対策が必要であると言える。

【研究種目】基盤研究(B)

【研究期間】2001 - 2002

【配分額】15,200千円 (直接経費: 15,200千円)