Discovery Sagaサイレントキーワード俯瞰

強相関電子系 / 電荷軌道秩序 / マンガン酸化物 / 光学異方性 / 電荷・軌道秩序 / 強相関エレクトロニクス / 光学的異方性 / 外場制御 / ペロブスカイト

電子間のクーロン反発の影響が大きな物質群では、電子の電荷・スピン・軌道自由度の状態がその物性に強く反映される。本研究では、これらの自由度のうち、電荷密度の異方的な分布を与える軌道自由度の電場応答を調べた。その結果、軌道自由度が秩序化することが知られている複数のマンガン酸化物において、軌道自由度が電場に対し顕著な応答を示すことを見出し、電気抵抗や屈折率といった巨視的な物理量の異方性を電場で制御することに成功した。

軌道秩序 / 整合 / 非整合転移 / マンガン酸化物 / TbMnO_3 / 強誘電性 / スピン-軌道-格子相互作用 / 斜方晶ゆがみ / 磁場誘起強誘電分極フロップ / マルチフェロイクス / 磁場誘起誘電率変化 / BiMnO_3 / 強相関電子系 / 強磁性

本研究期間中、強磁性強誘電体実現の指針に沿って候補となる物質をいくつか探索した。その中でもペロブスカイト型マンガン酸化物TbMnO_3に注目した。この物質は巨大磁気抵抗効果を示すホールドープされたペロブスカイト型マンガン酸化物の母物質の一つで、モット絶縁体である。この物質では斜方晶ゆがみが非常に大きいために、Mnスピン間の最近接、第二近接相互作用の大きさ同じくらいになっでいる。このために、低温でMnスピンが整合あるいは非整合秩序化している。我々はこのTbMnO_3の大型で良質な単結晶試料を浮遊帯域溶融法により作製することに成功した。これによって、構造解析、誘電特性の測定が可能になった。この単結晶試料を用いた放射X線回折実験により、スピンが整合/非整合秩序を生じると同時に、格子及び軌道にも整合/非整合秩序が生じることが明らかとなった。このうち、スピン、軌道、格子の整合秩序が生じる温度領域では、特定の結晶軸方向に自発分極を持つ強誘電性が発生していることが判明した。更に、本物質に磁場を印加することにより、この自発分極は別の方向へとフロップを起こす、いわば磁場誘起強誘電分極フロップ現象という新規な物性を発見した。これは、大きなスピンを有するTb^<3+>スピンが低温で磁場によりフロップし、それに伴いTb-Mnスピン間の相互作用を通してMn^<3+>のスピンがフロップする。このMnイオン内のスピン-軌道-格子相互作用により、磁場誘起強誘電分極フロップ現象が発生していると思われる。

強相関電子系 / マンガン酸化物 / 電荷秩序 / 軌道秩序 / 放射光 / X線回折 / 共鳴X線散乱 / ペロブスカイト / X線共鳴散乱

高温超伝導や巨大磁気抵抗効果などの強相関電子系の研究を通して、"電子のもつ3つの内部自由度(電荷・スピン・軌道)の秩序状態とそれらの結合状態が、系の物性に決定的な影響を与える"という認識が広く受け入れられるようになってきた。本研究では、当初、層状ペロブスカイト型酸化物を対象として、その電荷・スピン秩序化の研究を行ってきた。ところが、研究の進行に伴い、電子のもう1つの自由度である軌道に関しても、放射光共鳴X線散乱という新しい実験手法によって、直接的にその秩序状態が観測できることを発見した。軌道秩序の観測のための他の実験手法は非常に限られていたため、本手法は大いに注目を集めることなった。本手法の発見当時は、軌道秩序の対称性しか議論できなかったが、集中した手法開発により、現在では、軌道状態の定量的な議論を行うことができるようになった。
放射光X線の持つ3つの特徴、エネルギー可変性・高輝度・偏光特性を駆使したこの共鳴X線散乱法を主として用い、多くのペロブスカイト型酸化物の電荷・軌道秩序状態を明らかにしてきた。特に最近の大きな成果は、"電荷・軌道短距離秩序の観測"と"人工格子における軌道超格子の観測"である。この短距離秩序の観測により、対象とした系での電荷・軌道相転位のメカニズムに関して知見を得ることができた。一方、軌道超格子の観測は、電子移動をミクロに制御した将来の電子デバイスへの発展に大きな寄与ができるものと期待している。

【研究分担者】
十倉好紀	東京大学	大学院・工学系研究科	教授	(Kakenデータベース)
宮坂茂樹	東京大学	大学院・工学系研究科	助手	(Kakenデータベース)

【研究分担者】
有馬孝尚	筑波大学	物質工学系	助教授	(Kakenデータベース)
田中雅彦	高エネルギー加速器研究機構	物質構造科学研究所	助手	(Kakenデータベース)