Discovery Sagaサイレントキーワード俯瞰

超伝導密度汎関数理論 / 電子フォノン相互作用 / スピン揺らぎ / スピン軌道相互作用 / ウルトラソフト擬ポテンシャル / 第一原理計算 / マテリアルズインフォマティクス / ベイズ推定 / 電子-フォノン相互作用

超伝導転移温度の第一原理計算に当たって、計算時間のボトルネックとなる遮蔽交換積分およびスピン揺らぎ媒介相互作用の計算に関して手法開発を行い、プログラムの改良を行った。平面波を用いた第一原理計算においては制度と計算コストのバランスからウルトラソフト擬ポテンシャルや射影増強平面波(PAW)がよく使われるが、その場合には軌道の積に対して補正工が必要となることが、過去の応答関数の計算において指摘されている。我々はその方法を上記の計算に援用して、その精度評価を行った。
また、2020年に発表された二つの超伝導新規汎関数に対して、独自の15の単体・化合物超伝導体ベンチマークセットを用いて検証を行っている。その中で二つの物質、MgB2とYNi2B2Cに関してのみTcの大幅な過小評価が見られた。この兆候を詳しく調べることによりSCDFT凡関数の改良方針が得られると考えている。具体的には、これらの物質はホウ素の軌道がフェルミ面にかかっており、それが超伝導に寄与していると考えられる。このホウ素の軌道は３次元的な共有結合のネットワークを作っている。このような計算結果から当初からターゲットとしている「共有結合性の強い金属」は比較的高いTcが予測されるだけでなく、機構としても他のフォノン型超電導物質とはやや異なっている可能性が示唆される。
ただしMgB2に類する超伝導体はあまり見つかっておらず、どのような物質が「共有結合性の強い金属」かは定量的には分かっていないが、今回のTc計算において他とは違う振る舞いが見られたことはこれらの物質を区別する手がかりを見つけることができたと考えている。

層状物質 / フォノン / 電子フォノン相互作用 / 第一原理計算 / 機械学習

層状物質のフォノン物性の解析に向け、第一原理計算および第一原理計算データに基づく機械学習原子間ポテンシャルを用いた研究を前年度までに引き続き進め、以下の成果を得た。
まず、アモルファスカーボンの熱伝導特性を第一原理分子動力学法により解析した。熱伝導率が密度と共にほぼ線形に増大するという強い相関関係を見出した。さらに、sp/sp2/sp3結合の比率およびこれを反映した構造のトポロジカルな特徴が密度と強い相関を示すことを見出した。さらに、これらの構造的特徴がパーシステントホモロジー解析で定量化でき、これを用いて熱伝導率に対する線形回帰モデルを構築できた。
次に、機械学習ポテンシャルを用いたフォノン関連物性の解析に関しては、点欠陥の荷電状態の違いを考慮したニューラルネットワークポテンシャル（NNP）を開発し、このNNPにより欠陥を含む系のフォノンバンド構造もよく予測できることを示唆する結果を得た。またこの過程で、窒素空孔を含む窒化物半導体のフォノンバンド構造が空孔の荷電状態により大きく変化することを見出した。
さらに、本研究で用いてきた全結合型NNPとは異なるNNPが近年いくつか提案され、その中にはエネルギーや力に対する予測精度が本研究で用いているNNPを上回る可能性が報告されているものがあることに鑑み、有望なNNPに対しフォノンバンド構造の予測精度の評価を行った。畳み込みネットワークを用いたNNPがLi3PO4やGaNのエネルギー・力の予測で本研究で用いてきたNNPを上回る性能を示し、GaNのフォノンバンド構造についても同等以上の性能を示すとの結果を得た。

【研究分担者】
南谷英美	分子科学研究所	理論・計算分子科学研究領域	准教授	(Kakenデータベース)
清水康司	東京大学	大学院工学系研究科(工学部)	助教	(Kakenデータベース)