メタン改質反応における熱力学平衡支配脱却を可能とするNi微粒子内包ゼオライト触媒
【研究キーワード】
金属微粒子内包 / ゼオライト / メタン改質 / 二酸化炭素 / 合成ガス / メタンドライ改質 / ゼオライト内包Ni微粒子触媒 / Silicalite-1 / Niフィロシリケート / 炭素析出抑制 / シンタリング抑制 / 金属微粒子触媒 / 多孔質触媒
【研究成果の概要】
令和3年度(2021年度)は,主にNi@Silicalite-1の開発と600℃と850℃におけるDRM反応試験を実施した.アモルファスシリカに酸化ニッケル(Niフィロシリケート,Ni-PS)を固定化したNi-PS/SiO2をNi源としてゼオライト合成母液に投入し,水熱処理を施すことにより,Silicalite-1の1次粒子粒界にNi-PSが形成された.水素還元後にNi-PS中の酸化Ni種が還元されてNi微粒子となりSilicalite-1の1次粒子粒界,すなわちゼオライト粒子内にNi微粒子が内包されたNi@Silicalite-1触媒が得られた.同様の方法により,Co-PS/SiO2をCo金属源とし,Co微粒子を内包させたCo@Silicalite-1の調製も成功した.
Niフィロシリケートの担持量は還元後のNi微粒子サイズに影響する.Ni担持量3wt%~5wt%のNiフィロシリケートをゼオライト合成母液に投入し,Ni@Silicalite-1を調製した(Ni担持量は0.5wt%~3wt%).Ni担持量が2wt%までのNi@Silicalite-1では,Silicalite-1粒子内に微粒子状のNiが固定化されていることを確認した.上記で調製したNi@Silicalite-1を触媒に用い,メタンの二酸化炭素改質反応(DRM反応)活性試験を実施した.常圧固定床流通式反応器を用い,標準的な反応条件は原料ガス比CO2/CH4=1.0,反応温度650℃と850℃とする.低反応温度(650℃)でDRM反応を実施した.反応前後の触媒のNi粒子サイズは約5nm程度であり,シンタリングが抑制されていることを確認した.また,反応前後における細孔容積と結晶性の変化は微笑であり,炭素析出量は0.5wt%程度以下に抑制されていることを確認した.
【研究代表者】
【研究分担者】 |
木村 健太郎 | 東京工業大学 | 物質理工学院 | 助教 | (Kakenデータベース) |
藤墳 大裕 | 東京工業大学 | 物質理工学院 | 助教 | (Kakenデータベース) |
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【研究種目】基盤研究(B)
【研究期間】2021-04-01 - 2024-03-31
【配分額】17,420千円 (直接経費: 13,400千円、間接経費: 4,020千円)