Discovery Sagaサイレントキーワード俯瞰

強相関電子系 / 有機導体 / 超伝導材料・素子 / 分子性固体 / 磁性 / 有機超伝導体 / 電荷秩序 / チェッカボード型 / 圧力誘起 / DMBEDT-TTF

新規有機超伝導体β-(meso-DMBEDT-TTF)_2PF_6の常圧および圧力下における詳細な抵抗および磁気抵抗測定を行い、電荷秩序と超伝導の関係を調べた。
具体的な成果は以下に示す。
(1)詳細な圧力下電気抵抗および磁気抵抗測定による超伝導相の決定
詳細な圧力下の電気抵抗測定を行ったところ、0.6kbar下、4.6Kで抵抗ドロップを確認し、磁場で転移が抑えられることから超伝導であることを確認した。さらに、圧力を印加したところ、5.2kbar下、2.6Kまで広範に超伝導相が広がっていることを確認した。
(2)磁気抵抗の温度依存性および磁場依存性による電荷秩序相の決定
β-(meso-DMBEDT-TTF)_2PF6は特徴的な電気抵抗の温度依存性の振る舞いを示し、たとえば0.6kbar下においては、60K付近で抵抗最小値をもち、温度低下とともに約8倍上昇して、4.6Kで抵抗ドロップを示す。この圧力下50K-8Kの抵抗が上昇する温度範囲でラマン分光により電荷秩序の存在が示唆されているが、この範囲において、大きな磁気抵抗が観測される。この磁気抵抗増加率(ΔR/R(OT))は圧力とともに増加して、温度低下とともに電気抵抗が減少する金属相でも観測される。このように、広い圧力範囲で静的および動的電荷秩序相が存在し、超伝導相と隣接することが圧力-温度相図により明らかとなった。
以上のように、本課題で、電荷秩序相と超伝導相は隣接し、お互い競合することが明らかとなった。分子性超伝導体でこのような隣接、競合を実験的に示したのは初めてであり、意義深い。

不整合格子 / 有機超伝導体 / 有効質量 / 強相関電子系 / フェルミ面

MDT-TSFのヨウ素錯体は、有機ドナー分子と無機アニオン分子が不整合格子を組む有機超伝導体である。組成が(MDT-TSF)(I_3)_<0.422>であるため電荷移動量は通常の0.5価よりも少ない0.422価である。シュブニコフ・ドハース振動で観測されたサイクロトロン軌道は、バンド計算から予測される二つの閉軌道のみであり、不整合アニオンポテンシャルによるフェルミ面の再構成が観測された同型構造を有する(MDT-TSF)(AuI_2)_<0.436>とは大きく異なる。これは電子が不整合アニオン格子の周期ポテンシャルを摂動的に感じていない、より綺麗な電子系である、ことを意味している。超伝導転移温度(T_c)が高いほど状態密度は小さく、有効サイクロトロン質量は大きくなるという傾向が得られた。結晶構造が同型であることを考慮すると、有効質量の増大は電子間相互作用によると考えられる。しかし、T_c決定する因子としてアニオンによる周期ポテンシャルと電子間相互作用のどちらが支配的であるかは明らかではない[Phys.Rev.B73,094513(2006)]。超伝導転移温度と有効質量の関係が他の有機超伝導体でも現れているかを明らかにするために、κ型のBEDT-TTF塩とBETS塩の裸のサイクロトロン質量(バンド質量)を計算した。実験から決められた有効質量とバンド質量の比は、T_cが高いものほど大きくなる結果を得た。これはMDT-TSF系超伝導体と同じである。高いT_cを有する有機超伝導体の開発には、電子間相互作用の大きい「強相関電子系」を実現する必要があるという結論を得た[Phys.Rev.B74,212502(2006)]。

【研究分担者】
高橋一志	東京大学	物性研究所	助教	(Kakenデータベース)
木村伸也	東京大学	物性研究所	助手	(Kakenデータベース)