Discovery Sagaサイレントキーワード俯瞰

強相関電子系 / 磁性 / 超伝導 / 第一原理計算 / 多極子秩序 / 動的平均場法 / データ科学

本研究では、磁性や超伝導などの機能物性を第一原理的に記述する実用的な理論の構築を目指して、動的平均場法（DMFT法）によって強相関効果を考慮した第一原理計算法（DFT+DMFT法）の発展とその応用に取り組む。全研究期間を通した研究計画は、DFT+DMFT法に関連した理論構築とその適用範囲を検証する“基礎”と適用限界の範囲で強相関化合物の物質設計に応用する“応用”に分かれる。本年度は基礎に関する以下の課題に取り組んだ。
化合物の磁性、あるいは一般に多極子秩序を理論計算により調べるためには、波数依存した感受率を計算する必要がある。DFT+DMFT法では、波数依存感受率はベーテ・サルピータ方程式と呼ばれる方程式を解くことで得られる。しかし、感受率はスピン・軌道自由度の添え字を4つ有するため、強相関系の舞台であるd軌道系やf軌道系でこの方程式を解くこは簡単ではない。特に、f軌道に応用するためには、適切な近似による計算量の削減と得られた多極子感受率（4階のテンソル量）の解析法の確立が必要である。
本研究では、多極子秩序の研究でもっともよく調べられているf電子系化合物CeB6を対象として、DFT+DMFT法による電子構造および多極子感受率の計算を行い、検証を行った。その結果、実験と矛盾のない波数依存感受率を得ることができた。この最終的な結果を得る過程において、相互作用に関するdouble counting correctionに関して重要な知見が得られた。この結果は、今後、DFT+DMFT法を様々なf電子系化合物に応用していく際に重要な指針となる。

スピン軌道結合金属 / スピン結合軌道金属 / 多極子秩序 / パイロクロア酸化物 / 空間反転対称性 / 超伝導

Cd2Re2O7はスピン軌道結合金属の候補であり、スピン軌道相互作用に由来するフェルミ液体不安定性から空間反転対称性を破る相転移が現れ、２つの低温相はスピン分裂したフェルミ面を有する遍歴奇パリティ多極子秩序状態にあると考えられている。本研究では(001)表面をもつ良質な単結晶を育成し、異方的応力印加による正方晶ドメイン制御に成功した。シングルドメイン結晶を用いた電気抵抗測定から、25%もの大きな異方性がTs2 = 120 Kにおいて反転することが分かった。その原因はスピン分裂フェルミ面におけるスピン依存散乱にあり、２種類の奇パリティ多極子相と相転移の起源を理解する上で重要な情報を与える。

金属状態を特徴付けるフェルミ面はさまざまなフェルミ液体不安定性を有し、電子系の相転移を誘起する。例えば、電子格子相互作用があれば、フェルミ面に超伝導ギャップが開いて超伝導状態となり、磁気的な不安定性は磁気秩序をもたらす。スピン軌道結合金属ではスピン軌道相互作用に基づく新規なフェルミ液体不安定性が奇パリティ多極子秩序を誘起すると予想されているが、その実験的検証は不十分である。本研究はCd2Re2O7がモデル物質であることを示し、スピン軌道結合金属が物性物理学の教科書に追記されるべき新たな概念であることを示した。

【研究分担者】
野村悠祐	慶應義塾大学	理工学部(矢上)	准教授	(Kakenデータベース)
品岡寛	埼玉大学	理工学研究科	助教	(Kakenデータベース)
吉見一慶	東京大学	物性研究所	特任研究員	(Kakenデータベース)